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今天,NewMIT小编为大家推荐来自清华大学-浙江大学-耶鲁大学-莱斯大学的联合团队发表于Science Advances的最新研究。本研究指出,全球众多饮用水源的NO₃⁻浓度已频繁超过10 mg-N L⁻¹的安全阈值,而传统生物脱氮和离子交换在低浓度 (<100 mg-N L⁻¹) 场景下往往成本高、效率低。电催化NO₃⁻还原虽被视为“净水+氮资源回收”一体化途径,却长期受制于活性位点稀释及扩散边界层限制,导致在真实水样处理中法拉第效率与转化速率的双双下滑。
为破解瓶颈,本研究创新性地将Fe-N₄单原子催化剂(Fe1/NCBd)均匀涂覆在碳纳米管互穿框架上,制备自支撑电化学纳滤膜(Fe1/NCBd@CNT-FEM),并采用Flow-through运行模式。实验证明:在pH约7.5、NO₃⁻浓度为100 mg-N L⁻¹条件下,水流经膜内10 s即可实现86%的NO₃⁻去除率和约90%的法拉第效率;单Fe原子产氨频率高达15.1 g-N g-Fe⁻¹ h⁻¹ (60.1 mol NH₃ mol-Fe⁻¹ h⁻¹),比已报道值高出10³-10⁴倍。结合CFD、MD与DFT计算,研究者揭示了“电场富集+纳米限域”的协同机制:20 Å的孔道使靠壁0.5 nm区域NO₃⁻密度提升56.8%,而缺陷诱导的Fe-N₄位点将*NO→*ONH动力学势垒降至0.25 eV。连续运行12 h后Fe流失仅0.4%,NO₃⁻去除率仍稳定在85%。该工作实现了材料-器件-反应器三级耦合,显著放大全球最丰富过渡金属Fe的原子利用率,为分散式饮用水NO₃⁻去除和氮资源循环提供了高效、可持续的新范式。